近日，煙臺(tái)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院祁彩霞教授課題組在金催化氧化酯化研究領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)重要突破，相關(guān)成果以“Gold/FexLay-CeOzComposite Oxides for Oxidative Esterification of Methacrolein: Effects of Highly Active Oxygen Species Based on Strong Metal?Support Interaction”為題，發(fā)表于國(guó)際化工權(quán)威期刊《Industrial & Engineering Chemistry Research》2025年第64卷（18171?18183頁(yè)）。論文第一作者為碩士研究生韓子潤(rùn)，通訊作者為祁彩霞教授與孫遜副教授，煙臺(tái)大學(xué)為第一通訊單位。
圖1
醇醛一步氧化酯化法在實(shí)際生產(chǎn)中具有重要意義。金催化劑可有效催化甲基丙烯醛（MAL）與甲醇（MeOH）直接反應(yīng)生成甲基丙烯酸甲酯（MMA），但其復(fù)雜的制備工藝和較高的醇醛比限制了其工業(yè)應(yīng)用。課題組商用CeO2為載體，采用改進(jìn)的沉積沉淀法合成了FexLay-CeOz復(fù)合氧化物（FLC）負(fù)載型納米金催化劑Au/FLC，通過(guò)匹配合適的堿性位點(diǎn)獲得較強(qiáng)的SMSI，促進(jìn)了金與載體間電子轉(zhuǎn)移并產(chǎn)生更多的活性氧物種，顯著提高了催化劑的催化性能（見(jiàn)圖1）。在無(wú)堿環(huán)境、Au/MAL=0.05 mol%條件下，該催化劑實(shí)現(xiàn)97.5%的MAL轉(zhuǎn)化率、95.3%的MMA選擇性及487.5 h-1的周轉(zhuǎn)頻率（TOF），創(chuàng)同類(lèi)型催化劑性能新高。機(jī)理研究表明，SMSI效應(yīng)不僅提升Au納米顆粒的錨定穩(wěn)定性（賦予催化劑優(yōu)異的循環(huán)使用性能），更通過(guò)協(xié)同活性氧物種與堿性位點(diǎn)，在低醇醛比條件下實(shí)現(xiàn)高效氣-液-固三相催化。該研究獲山東省自然科學(xué)基金、甘肅省自然科學(xué)基金、國(guó)家自然科學(xué)基金及煙臺(tái)市科技創(chuàng)新發(fā)展計(jì)劃聯(lián)合資助。研究成果為金基催化劑在精細(xì)化學(xué)品綠色合成領(lǐng)域的規(guī)?；瘧?yīng)用提供了重要理論支撐與技術(shù)范式。
文章鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.iecr.5c02441
來(lái)稿時(shí)間：12月5日 審核：劉俞斌 責(zé)任編輯：劉運(yùn)正
