近年來(lái)，納米金催化劑因其卓越的低溫活性與高選擇性，在催化領(lǐng)域引發(fā)廣泛關(guān)注。尤其在芳香硝基化合物選擇性加氫制備芳胺的反應(yīng)中，金催化劑展現(xiàn)出近乎完美的選擇性（接近100%），成為該反應(yīng)體系下極具應(yīng)用前景的綠色催化材料，為高附加值芳胺類(lèi)化合物的精準(zhǔn)合成提供了高效、可控的解決方案。然而，如何在保持其高選擇性的前提下進(jìn)一步提升催化加氫效率，已成為制約其工業(yè)規(guī)?；瘧?yīng)用的核心技術(shù)挑戰(zhàn)。
近日，煙臺(tái)大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院山東省黃金工程技術(shù)研究中心/煙臺(tái)市黃金催化與過(guò)程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室祁彩霞教授和孫立波副教授研究團(tuán)隊(duì)利用導(dǎo)電聚合物聚苯胺（PANI）的摻雜-去摻雜策略經(jīng)熱解獲得不同雜原子摻雜的碳基載體，并通過(guò)膠體吸附技術(shù)在其上負(fù)載含有微量Pd的Pd-Au雙金屬，系統(tǒng)研究了雜原子摻雜對(duì)活性金屬電子結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。結(jié)果表明，引入痕量鈀顯著提高了金基催化劑的轉(zhuǎn)化率，同時(shí)保持了良好的選擇性。B摻雜顯著改變了載體的表面化學(xué)性質(zhì)，并引入了協(xié)同的路易斯酸堿位點(diǎn)，提升了H2解離效率。通過(guò)金屬-載體相互作用，B摻雜精確調(diào)控了活性位點(diǎn)的電子狀態(tài)，優(yōu)化了反應(yīng)物的吸附行為，上述成果以“Polyaniline-derived B/N-doped carbon supporting isolated Pd and Au nanoparticles as a bimetal catalyst for high-performance 4-chloronitrobenzene hydrogenation”為題發(fā)表在Applied catalysis A 2026, 711, 120740雜志上。此外，課題組還發(fā)現(xiàn)磷摻雜碳負(fù)載的Pd-Au雙金屬催化劑可以調(diào)變金屬的微化學(xué)環(huán)境，在金屬表面誘導(dǎo)產(chǎn)生缺電子態(tài)，促進(jìn)了-NO2吸附和產(chǎn)物脫附，從而提高了催化效率。相關(guān)成果以“Preparation and catalytic performance study of Pd-Au bimetallic catalysts supported on polyaniline-derived nitrogen and phosphorus co-doped carbon for the selective hydrogenation of p-chloronitrobenzene”為題，作為前期工作同樣發(fā)表在Applied Catalysis A 2025, 702, 120332雜志上。上述研究為通過(guò)載體摻雜工程調(diào)控金屬催化劑微環(huán)境提供了理論指導(dǎo)和技術(shù)參考，為開(kāi)發(fā)高效高選擇性工業(yè)加氫催化劑提供了關(guān)鍵數(shù)據(jù)支撐。
此外，在硝基酚加氫制備氨基酚方面，課題組采用植酸摻雜優(yōu)化納米金催化劑的載體結(jié)構(gòu)，實(shí)現(xiàn)了金粒子電子狀態(tài)的調(diào)變，優(yōu)化了硝基酚的吸附與活化，顯著提高了其硝基酚加氫的轉(zhuǎn)化效率（Phytic acid-polyaniline supported Au catalyst for the 4-nitrophenol reduction: Insights into the phytic acid effect on catalytic performance,Colloids and Surfaces A 2026, 731, 139016）。課題組還開(kāi)發(fā)了一系列聚多巴胺負(fù)載的納米金催化劑，探討了納米金的負(fù)載方式（膠體吸附法、原位還原法等）、負(fù)載量、金尺寸、金負(fù)載的空間位置、磁性核殼及中空載體結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)等對(duì)催化活性和穩(wěn)定性的影響，為基于聚多巴胺負(fù)載的貴金屬催化劑的設(shè)計(jì)提供理論基礎(chǔ)(A Comprehensive study on the reduction of 4-NP using Au/Polydopamine catalysts,Applied Surface Science 2025, 680, 161376;A systematic study on Au-PDA@Fe3O4core-shell catalysts for enhanced catalytic reduction of 4-nitrophenol,Colloids and Surfaces A 2024, 703, 135420;Synthesis and catalytic performance of h-Au/PDA@PDA@Fe3O4hollow spheres for the 4-NP reduction,Applied Surface Science 2025, 710, 163925)。
煙臺(tái)大學(xué)為上述研究論文的唯一完成單位，祁彩霞教授與孫立波副教授為論文的通訊作者。課題組蘇慧娟老師為部分論文的共同通訊作者，碩士生景和順、謝清泰擔(dān)任了上述部分論文的第一作者，學(xué)院高分子專(zhuān)業(yè)本科生謝錦東、翟玉琦，應(yīng)用化學(xué)專(zhuān)業(yè)本科生譚文宇、劉學(xué)晴參與了部分論文的實(shí)驗(yàn)工作。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、煙臺(tái)市科技發(fā)展計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。
文章鏈接：
1.https://doi.org/10.1016/j.apcata.2025.120740
2.https://doi.org/10.1016/j.apcata.2025.120332
3.https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2025.139016
4.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161376
5.https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.135420
6.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2025.163925
來(lái)稿時(shí)間：12月12日 審核：劉俞斌 責(zé)任編輯：劉運(yùn)正
